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氣體加熱桿在原子尺度下,氫氣環境中觀察PdZn合成相變過程!

閱讀:1447        發布時間:2020/8/22
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    具有明確結構和可調組成的金屬間化合物LI0型PdZn因其*的催化性能,非常適用于多相催化。目前的研究雖然可以可控的制備得到負載的PdZn金屬間催化劑,但是對于合成工藝中的某些關鍵步驟卻一直缺乏有力的證據,這在一定程度上限制了其應用。

    有學者在超高真空環境下,基于一些模型系統研究了PdZn的形成機制,但是考慮到模型與實際系統之間存在非常不同的化學環境和材料差距,在實際應用條件下對PdZn負載型催化劑的研究就很迫切且至關重要。另據文獻報道,金屬間化合物的形成過程是從Pd納米顆粒的表面開始的,但是對于納米級/原子級PdZn金屬化合物微觀結構演變的細節研究仍然存在很大挑戰,對于H2在雙金屬合金合成過程中的作用也未有合理解釋。

    近日,中科院金屬研究所的張炳森和蘇黨生研究員(共同通訊作者)研究團隊與中科合成油劉晰博士等合作通過DENSsolutions 原位氣體加熱樣品桿結合高分辨透射電鏡*在原子尺度下觀察到在氫氣氛下,在ZnO載體上從Pd / PdHx到PdZn的*相變。值得注意的是,在H2氣氛和高溫下快速產生的界面PdHx物質被確定為該過程中的關鍵中間體狀態。然后,在較高溫度下在PdHx / ZnO界面處開始連續相變,然后沿PdHx <111>方向前進,直到整個納米顆粒轉變為PdZn結構。

 

    作者通過原位氣體加熱樣品桿準確控制H2/He混合氣體中H2體積分數為10%,氣體壓力在700mbar,氣體流速1.5mL/min,并在通氣體同時穩定持續控溫在50℃,100℃,300℃。通過高分辨透射電鏡清晰拍攝觀察原子尺度的樣品相變過程。這些工作不僅詳細介紹了催化劑活化的微觀結構信息,而且闡明了金屬間化合物催化劑的合理設計和很好合成工藝。

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