超寬帶極紫外相干光源--高次諧波

在首篇《名家專欄》中，我們深入探討了阿秒超快光學的奇妙世界，揭示了其在追蹤電子動態、探索凝聚態物質深層物理以及電子信號處理等領域的無限潛力。而今，我們踏入第二期，將焦點對準超寬帶極紫外相干光源的核心技術——高次諧波（High-Order Harmonic Generation, HHG）現象，這一技術不僅極大地豐富了超快光學的工具箱，更為科學研究開辟了新的視野。

自1987年*次發現高次諧波（HHG）以來，極紫外高次諧波由于其高相干性、短脈沖及光子能量高等優點，在物理、化學、生物以及各類譜學和成像研究中得到廣泛應用。高次諧波產生是一種高階非線性光學過程，具有從真空紫外到X射線的寬帶頻譜。圖1所示是一張典型的氣體高次諧波譜圖。

圖1、氣體高次諧波譜的簡單示意圖，包含了氣體高次諧波譜的光譜形狀基本特征。在低級次處高次諧波強度快速下降，對應于傳統的微擾非線性光學區域；隨后是一個強度變化相對比較平緩的平臺區，在Ip+3.17Up附近高次諧波強度再次急劇下降，對應于高次諧波截止區。

幾乎所有的氣體高次諧波實驗所得到的諧波譜都表現出同一個特征：隨著諧波級次的增加，開始一些低次諧波效率單調下降，緊接著出現一個所謂的“平臺”；在平臺區內，諧波的強度隨諧波級次的增加下降得非常緩慢；在平臺區末端的某一級次諧波附近，諧波強度迅速下降，出現截止。這意味著一個非常重要的優勢，即它產生了從真空紫外到X射線的寬帶頻譜。目前，實驗上獲得的最短高次諧波輻射波長已經達到＜1 nm [Science, 2012, 336: 1287.]。通過中紅外激光脈沖與多價態離子相互作用甚至可以產生光子能量達到~5.2 keV的高光子能量的諧波輻射[Optica Vol. 9, No. 9，1003，September2022]。

而且，氣體高次諧波有很多*特的性質，比如具有很好的方向性，*好的時間和空間相干性，使得人們*全有可能利用T3(Table-Top-Terawatt)激光產生的氣體高次諧波來獲得可調諧的相干XUV和軟X射線源，具有廣泛的用途，比如在水窗波段，氧原子的吸收要比碳原子的小得多，可用于對活體生物的研究。

圖2、基于XUV的時間分辨ARPES裝置。插圖（右上）顯示了近紅外（NIR）光通過氪氣產生高次諧波（HHG）以產生極紫外（XUV）光的實驗布局[Nature Communications, 06 Aug 2019, 10(1):3535]

極紫外波段的波長范圍大致在10 - 120 nm，該波段恰好是高次諧波可以有效產生的波段，因此高次諧波的另一個重要用途即產生高功率的極紫外光源。大部分物理和化學過程在本質上都是原子和分子反應過程，比如臭氧層空洞的形成、霧霾的形成、燃燒過程等等。在凝聚態物理方面，以ARPES能譜測量為例，一束極紫外光照射到樣品上，樣品表面的電子被極紫外光激發至連續態，光電子動能和發射角度則包含樣品的能帶結構信息。帶有角度分辨功能的電子分析器接收到輻射出的這些光電子，從而得到樣品價帶附近的能帶結構。高次諧波是一種非常適合用于表面電子結構動力學研究的光源，它可以在可以忍受的電子能譜分辨率的條件下，同時獲得一定的時間分辨率信息[Nature, 2011, 471: 490–493.]。在表面光化學方面，Bauer等人[Phys. Rev. Lett., 2001, 87(2): 025501.]還用氣體高次諧波研究了吸附在Pt(111)表面的氧分子在光激發后的超快（瞬態）變化過程，這對于表面催化過程的研究非常重要。飛秒氣體高次諧波還可用于研究固體內殼層電子動力學[Phys. Rev. Lett., 2003, 91(1): 017401.]、稠密激光等離子體產生與演化過程測量[Phys. Rev. Lett., 2005, 95(02): 025001.]等。

近些年，隨著高重頻高平均功率飛秒激光系統的發展，激光系統的平均功率可達到千瓦水平，產生的極紫外高次諧波光源可達到近毫瓦水平（圖3），進一步拓展寬帶極紫外光源的應用，使得高次諧波光源成為一種非常有應用潛力的光源，不僅在原子分子和凝聚態物理等基礎科學領域，目前更是在往半導體檢測等應用領域拓展。

圖3、高重頻高平均功率極紫外光源[ Vol. 3, No. 11 / November 2016 / Optica1167；Ultrafast Science  Volume 2022, Article ID 9823783]