雙單原子催化劑,含量0.3%!助力ACS catalysis、CEJ文章發(fā)表
然而基于同步輻射光源的XAFS實驗受限于機時緊張,往往不能滿足研究者們的需求。為此,安徽創(chuàng)譜儀器科技有限公司開發(fā)了TableXAFS譜儀,可在實驗室開展多種樣品的XAFS/XES測試,實現(xiàn)對同步輻射光源進行的相關實驗與研究的有效補充。
· 案例一 ·
雙單原子催化劑(Dual Single Atom Catalysts, DSACs)作為單原子催化劑的延伸,為改進材料原子界面、增強協(xié)同效應、調(diào)控d帶中心、優(yōu)化催化中間產(chǎn)物的吸脫附行為提供了新的機遇,因而成為了當前研究者們的關注重點之一。為此,浙江工業(yè)大學李小年/趙佳研究團隊設計制備了具有雙單原子結構的CnZn/NC催化劑,在乙炔半加氫反應中表現(xiàn)出了優(yōu)異的活性與選擇性。在本工作中,研究者們使用創(chuàng)譜儀器TableXAFS譜儀對CnZn/NC雙單原子催化劑的局部化學配位環(huán)境與活性中心的電子結構進行了表征。圖1a展示了Cn與Zn的K-edge XANES譜圖,通過與各標樣吸收邊位置的對比可以看出CnZn/NC中Cu與Zn的價態(tài)均介于0價與+2價之間。圖1b所展示的k3加權傅里葉變換EXAFS譜圖以及相應的擬合結果表明了Cu-Zn,Cu-N,Zn-N散射路徑的存在,圖1c所示的小波變換譜圖進一步支持了上述結果。基于上述XAFS表征,CnZn/NC的結構示意圖如圖1d所示,雙單原子以N3Cu-ZnN3的形式存在。該項研究成果以“Tailoring Cu?Zn Dual-Atom Sites with Reordering d?Orbital Splitting Manner for Highly Efficient Acetylene Semihydrogenation”為題發(fā)表在期刊《ACS Catalysis》上。
圖1 (a) CnZn/CN樣品的Cu K-edge與Zn K-edge XANES譜圖 (b) FT-EXAFS譜圖 (c)小波變換譜圖 (d) CuZn雙單原子催化劑的結構示意圖
· 案例二 ·
溫和條件下去除有害的揮發(fā)性有機化合物(volatile organic compounds, VOCs)對于降能減排、污染防治、改善環(huán)境有著重要意義。為此,西安交通大學孔春才團隊制備了Co摻雜g-C3N4的單原子催化劑(Co/CN, CCN),展現(xiàn)出了優(yōu)異的甲苯去除效率與穩(wěn)定性。在本工作中,研究者們使用創(chuàng)譜儀器TableXAFS譜儀對質(zhì)量擔載量為0.3 wt%的CCN催化劑進行了表征。
如圖2a的XANES譜圖所示,與CoO標樣相近的吸收邊位置表明CCN中Co的平均價態(tài)為+2價。圖2b展示了CCN與各標樣的k3加權傅里葉變換EXAFS譜圖,可以看出CCN樣品在R空間的第一殼層出現(xiàn)了明顯歸屬為輕原子的信號。結合圖2c中的擬合結果確認了CCN中Co單原子通過Co-N配位結構錨定在載體之上。該項研究成果以“Activation of peroxymonosulfate by cobalt doped carbon nitride for gaseous VOC degradation”為題發(fā)表在期刊《Chemical Engineering Journal》上。
圖2 (a) XANES譜圖 (b) FT-EXAFS譜圖 (c) CCN樣品的R空間擬合結果
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