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【引言】

高效清潔的能源生產是當前最大的挑戰之一。能源回收可以而且應該在這方面發揮重要作用。分布式高質量中溫源（即400℃以上）產生的余熱是一種寶貴的資源，應該加以回收。熱電發電機（TEG）將廢熱轉化為有用的電能，對這一點至關重要。TEG有許多優點：它們操作簡單，安靜，健壯，具有可擴展的體系結構。然而，目前的材料效率低下，因此三甘醇還不具有成本效益。TEG利用Seebeck效應將溫度梯度轉換為電壓，同時使用p型和n型半導體串聯和并聯熱連接。

【成果介紹】

SnSe是一種具有吸引力的熱電材料，具有高的正Seebeck系數。在這里，我們描述了通過直接電弧熔煉技術制備的Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物合金的合成、結構、顯微和熱電特性。合成了Sb摻雜的硒化錫納米顆粒。中子衍射研究表明，Sb位于Sn亞晶格中，濃度高達30%，并產生大量Sn空位，而層間距的增加有利于納米結構的形成。這種材料是納米結構，既有平面外的納米尺度層，也有平面內的納米尺度層∼這些層的5 nm起伏。這種納米結構，加上Sn空位數量的增加，使得熱電材料的熱導率降低。根據高分辨透射電子顯微鏡觀察到的納米結構，從低溫、熱導率和比熱的角度估計聲子平均自由程約為2nm。SnSe的熱導率通過三種獨立的技術進行表征，以確保室溫下的Sn_0.8Sb_0.2Seκ∼ 0.6W /mK。使用Linseis LFA 1000儀器測量了x=0.2合金在300K≤ T≤ 800 K溫度范圍內的熱擴散率（α）。新制備的摻銻化合物表現出電荷載流子類型的突然變化，導致較大的負Seebeck系數，盡管電弧熔融合成的顆粒對于熱電應用仍然具有太大的電阻。冷壓球團在室溫下演變為p型，但在500K左右可重復地轉變為n型，電導率和觀察到的最大優值ZT增加∼ 908 K時為0.3。

【圖文導讀】

圖1：（a） 生長態Sn_0.8Sb_0.2Se，空間群Pnma中Rietveld細化的XRD圖譜。觀察到強烈的擇優取向，增強了[h00]反射。插圖顯示了所有Sn_1–xSb_xSe（x=0.1、0.2、0.3、0.4）化合物的XRD圖譜(b） Sn_0.8Sb_0.2Se在室溫下的中子粉末衍射（NPD）剖面的觀測（十字）、計算（實線）和差異（底部）。

圖2：隨著摻雜濃度（x=0.1，0.2，0.3，0.4）的變化，生長態Sn_1–xSb_xSe的晶胞參數演變(a） a參數，（b）b參數，（c）c參數，（d）單位細胞體積。

圖3：含95%概率位移橢球的Sn_0.8Sb_0.2Se晶體結構。

圖4：生長態Sn_0.8Sb_0.2Se的SEM圖像，顯示由血小板（垂直于[100]方向）組成的納米結構，放大倍數為（a）×16 000和（b）×10 000，顯示典型的血小板厚度在10和40 nm之間。

圖5：（a）Sn_0.8Sb_0.2Se的熱導率，通過PPMS中的四探針絕熱TTO技術、3ω-技術和熱擴散率（激光閃光）測量，以及（b）僅通過TTO PPMS技術測量Sn_1–xSb_xSe（x=0，0.1，0.2，0.3，0.4）的熱導率，誤差條（未顯示）與面板（a）的誤差條相似。

圖6：Sn_0.8Sb_0.2Se（a）兩個樣品的Seebeck系數與溫度的關系，測量了幾次（b）電導率，（c）功率因數，和（d）優值。

【結論】

采用簡單的方法制備了一系列Sn_1–xSb_xSe金屬間化合物，得到了高納米結構的樣品。中子衍射研究揭示了組成晶體結構的層內共價性增加（垂直于晶體學軸），而層間距離增加，有利于摻銻材料的納米結構。大量擴展晶界的存在對熱輸運和電子輸運有兩個主要影響。系列中的所有成員都觀察到了較大的電阻率值，這對熱電性能是不利的。另一方面，熱導率極低，遠低于文獻報道的SnSe值。此外，Sb摻雜顯著影響了原始樣品中由正空穴演化而來的載流子的符號，達到了668μvK⁻¹在380 K時，對整個系列中的電子載流子，在370 K， x=0.1時達到−306μvK⁻¹。從頭算計算表明，Sb摻雜會導致Sn的缺乏，從而預測了這種行為。Sn空位處的電荷俘獲降低了Sb摻雜改變電子性質的效率。然而，它可能有助于減少晶格熱導率淬滅光學聲子對點缺陷散射，指向一個PGEC。n型SnSe摻雜材料的描述是重要的，因為TEGs的實現需要兩種類型的載流子并聯的材料耦合。

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