華南師范大學(xué)在晶態(tài)材料用于人工光合作用領(lǐng)域取得了重要研究進(jìn)展
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】光合作用，通常是指綠色植物(包括藻類(lèi))吸收光能，把二氧化碳和水合成富能有機(jī)物，同時(shí)釋放氧氣的過(guò)程。因此，科學(xué)界期望能夠研究人工光合作用，以促進(jìn)大氣中的碳-氧平衡。為了模擬這一綠色的轉(zhuǎn)化途徑，科學(xué)家將不同功能且能帶匹配的半導(dǎo)體相結(jié)合，設(shè)計(jì)構(gòu)建兼具氧化還原活性的半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)光催化劑來(lái)完成人工光合作用(即耦合光驅(qū)動(dòng)CO2還原和水氧化反應(yīng))。
異質(zhì)結(jié)光催化劑是為了克服單一光催化劑存在光生空穴和電子容易復(fù)合，光生空穴和電子氧化還原能力有限等問(wèn)題的缺陷而研制的。然而，由于異質(zhì)結(jié)材料具有多相雜化、非周期性分布和復(fù)雜的結(jié)構(gòu)等特征，很難在分子水平上探索精準(zhǔn)的催化機(jī)理并建立對(duì)應(yīng)分子級(jí)結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。這不利于進(jìn)一步指導(dǎo)高效全反應(yīng)催化劑的設(shè)計(jì)合成。此外，異質(zhì)結(jié)材料難以精確設(shè)計(jì)和調(diào)整結(jié)構(gòu)中氧化和還原組分不同連接方式和空間排列，因此很難系統(tǒng)地研究這些因素對(duì)光催化性能的具體影響。
華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘭亞乾教授和劉江教授的研究團(tuán)隊(duì)為了解決這一難題，提出利用具有氧化還原活性的晶態(tài)結(jié)構(gòu)基元構(gòu)建周期性分布的氧化-還原(OR)分子結(jié)光催化劑。研究團(tuán)隊(duì)利用氧化型多酸簇(PMo12)和還原型金屬-有機(jī)簇(Ni5)以直接(d-OR)、交替(a-OR)或?qū)ΨQ(chēng)(s-OR)方式，合成了三種分子結(jié)化合物。與預(yù)期相符，這三種分子結(jié)化合物均可以實(shí)現(xiàn)人工光合作用。值得注意的是，這些具有單相周期性分布的晶態(tài)催化劑明顯改變和豐富了傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)中已發(fā)現(xiàn)的光生電荷遷移方向和路徑，從而提高了光生電子和空穴的分離效率。
特別是s-OR中的展現(xiàn)出的對(duì)稱(chēng)電荷遷移模式，與傳統(tǒng)的異質(zhì)結(jié)模型相比，可以更有效地抑制光生電荷復(fù)合，從而大大提高光催化性能。結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論計(jì)算表明，通過(guò)調(diào)整氧化簇和還原簇的空間排列，可以同步調(diào)節(jié)這些OR分子結(jié)光催化劑的能級(jí)、軌道排布和光生電荷遷移模式，從而進(jìn)一步優(yōu)化光催化性能。OR分子結(jié)體系的建立為提高人工光合作用中光生電荷利用效率提供了開(kāi)創(chuàng)性的思路和解決方案。
相關(guān)研究Molecular oxidation-reduction junctions for artificial photosynthetic overall reaction發(fā)表于美國(guó)《國(guó)家科學(xué)院院刊》。
參考來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
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