我國學(xué)者在炔烴/烯烴分離方面取得進(jìn)展
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】 在國家自然科學(xué)基金項目(批準(zhǔn)號：21722303、21421001、21688102)等資助下，南開大學(xué)李蘭冬團(tuán)隊聯(lián)合曼徹斯特大學(xué)楊四海團(tuán)隊、中科院大連化學(xué)物理研究所江凌團(tuán)隊以及英國盧瑟福·阿普爾頓實驗室和美國橡樹嶺國家實驗室的合作者，設(shè)計并構(gòu)筑分子篩限域配位不飽和中心，實現(xiàn)了化學(xué)選擇性炔烴/烯烴吸附分離。研究成果以“分子篩孔道內(nèi)調(diào)控實現(xiàn)化學(xué)選擇性炔烴/烯烴分離(Control of zeolite pore interior for chemoselective alkyne/olefin separations)”為題，于2020年5月29日在《科學(xué)》(Science)上在線發(fā)表。
低碳烯烴是化學(xué)工業(yè)重要的基本原料，每年產(chǎn)能接近4億噸。在其生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的少量炔烴雜質(zhì)，會對其聚合與后續(xù)加工產(chǎn)生極大影響。當(dāng)前工業(yè)上采用復(fù)雜且高耗能的選擇加氫除炔工藝。雖然以金屬有機(jī)框架材料為代表的多孔吸附材料可選擇性吸附炔烴，從而實現(xiàn)炔烴/烯烴分離，但仍存在高的吸附容量與分離選擇性難以兼具等問題，從而制約其工業(yè)應(yīng)用。
針對上述問題，研究人員設(shè)計并構(gòu)筑了八面沸石(FAU)限域配位不飽和中心(Ni、Cu、Zn)，因其與炔烴分子的可逆化學(xué)成鍵可實現(xiàn)炔烴/烯烴化學(xué)選擇性吸附分離，提出了具有普適性的基于化學(xué)鍵吸附分離的新策略，從根本上解決了吸附容量與分離選擇性難以兼顧的問題。研究發(fā)現(xiàn)，八面沸石限域配位Ni不飽和中心(Ni@FAU)在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分離過程中均表現(xiàn)出高的炔烴動態(tài)吸附容量(1.58~1.80mmol/g)和炔烴/烯烴分離選擇性(83~100)，且具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，可滿足工業(yè)吸附分離的基本要求。研究人員進(jìn)一步通過原位中子衍射、非彈性中子散射、紅外光解離等先進(jìn)譜學(xué)技術(shù)解析了炔烴/烯烴分子與Ni@FAU的相互作用機(jī)制，揭示了FAU分子篩限域的配位不飽和Ni(II)中心與炔烴分子化學(xué)選擇性成鍵以及亞穩(wěn)態(tài)Ni(II)(C2H2)3與Ni(II)(C3H4)3物種的生成過程(如圖)。
該研究成果可為吸附催化材料的設(shè)計開發(fā)提供新的思路，有望推動分子篩材料在相關(guān)工業(yè)吸附分離過程中的應(yīng)用。
圖Ni@FAU分子篩上乙炔吸附構(gòu)型
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